川大：关节启示的导热液体界面制备触变性优秀的高填充热 ...

热界面资料(TIMs)指的是一种填充至粗糙表界面的散热资料，具有外形顺应性和高导热的特性，它能够桥接发热源与散热器，使热传导愈加有效。TIMs关于电子器件的工作性能和运用寿命至关重要。TIM的性能主要经过有效总热阻(Reff)来定量评价，Reff是资料热阻(RTIM)和接触热阻(Rc)的总和。资料热阻RTIM与热导率负相关，接触热阻Rc与资料触变性负相关。近年来报道了许多复合资料的设计来提升导热系数k来降低资料热阻RTIM，好比杂化填料战略，填料网络和填料名义修饰等。但是极少有研讨关注接触热阻Rc的变更。Rc的降落依赖于资料触变性的改善，即活动性，弹性和紧缩性等。

TIM导热系数的提升依赖于参与更多的填料或使填料三维衔接减少声子散射，这与触变性的改善常常是矛盾的，由此带来的限制反而损失了复合资料的弹性和活动性。即便运用偶联剂等名义改性技术改善了填料分散/界面，但对导热系数的提升并不明显，关于复合资料触变性的改善也不肯定，好比，有时界面处诱导的强相互作用反而限制了聚合物分子链的运动，使粘度升高，模量增加。高粘度的硅脂或高模量的导热垫反而不能很好的贴合间隙或名义，热阻大，极大的影响TIMs的实践应用。关于先进的TIMs，传统的战略很少能同时处置这样的矛盾，依旧是学术和行业的一个应战。

自然界提供了很多范例来处置一些相互矛盾的性质。一个重要的例子是骨关节：硬质组分（骨头）提供了强度来支撑躯体和抵御侧向方面的冲击力，软质组分（软骨）又提供了柔软性和变形才干。因而骨关节能够巧妙的处置骨头高强度与柔软变形的矛盾。这主要是由于骨关节软骨界面处特殊的关节液设计，关节液一方面桥接了相邻的软骨/硬骨头，保障了整体的衔接和强度，另一方面作为液体起到润滑作用，使骨头能够自由的运动。

图1. 受骨关节启示的PDMS/LM-Al2O3热界面资料设计。

四川大学傅强教授/吴凯副研讨员受此启示，报道了一种一箭双雕的战略，即经过在复合资料界面引入功用液体的战略，赋予聚二甲基硅氧烷/氧化铝(PDMS/Al2O3) TIM导热性与触变性同时提升的特性。经过定制化的一步力化学反响过程，将镓基液态金属(LM) 形态可控地锚定至Al2O3名义。因而，在PDMS与LM-Al2O3界面，可变形的LM液滴搭接了Al2O3，改善声子传导，将面外导热系数从5.9提升至6.7 W m-1K-1；LM液滴的低内聚能则提供润滑作用改善填料左近聚合物分子链的松弛自由度，制备的高负载PDMS/LM-Al2O3（79 vol.%）TIMs可降低65%的接触热阻并坚持良好的活动状态。此外，复合资料还具有电绝缘、挤出快、抗开裂等优势，该改性战略为其他电子范畴的聚合物热管理资料提供了自创。

图2. 力化学制备LM-Al2O3颗粒的界面结构与形态调控。

经过机械力诱导的配位化学作用，能够将不稳定的液态金属稳定地锚定至Al2O3 名义。经过EDS mapping，在LM与Al2O3处界面发现了约20 nm元素扩散区域，锚定后Al2O3（104）晶格间距呈现了明显的变更。进一步，经过调控力化学作用的时间，能够调控LM的形貌，在20 min时（中等时间），LM部分铺展的形貌能够完成最佳的导热性与触变性。

图3. PDMS/LM-Al2O3复合资料的原位应力松弛性能和流变性能。

微观上，经过原位的表征，原子力显微镜联用应力松弛剖析，在PDMS与LM-Al2O3处界面发现PDMS分子链的松弛相比无LM时明显加快。宏观上，经过测定PDMS/LM-Al2O3复合资料的粘度和活动活化能，发现复合资料的活动活动能在不同填料含量和尺寸的复合资料中均会降落，实测挤出活动距离（挤出流速）也有改善。

图4. PDMS复合资料的热导率和热阻。

PDMS/LM-Al2O3复合资料的热导率相比无LM时均有进步，效果优于硅烷偶联剂改性和多巴胺改性，触变性的改善招致接触热阻有着明显的改善。.此外，固然引入了导电的液态金属，但复合资料的电导率仍与无LM的复合资料接近。相比其他战略，传统填料包覆战略固然能够明显增强导热，但纳米涂层和形貌变更常常惹起粘度激增，传统的硅烷和多巴胺改性则对导热提升较少，且对粘度的降低不稳定，难以完成LM改性般同时增强导热和触变性的效果。经过自动化的加工设备，PDMS/LM-Al2O3复合资料可完成 2 L级产品的批量制备，施工时易挤出，无开裂，在CPU散热的实测效果中优于对照的商用导热硅脂。

图5. PDMS/LM-Al2O3复合资料的热管理性能。

该成果已取得国度发明专利受权，欢送协作。 相关成果以题目为” Joint-Inspired Liquid and Thermal Conductive Interface for Designing Thermal Interface Materials with High Solid Filling yet Excellent Thixotropy”发表在期刊《 Advanced Functional Materials 》。 四川大学高分子科学与工程学院的博士研讨生谢紫龙和硕士研讨生窦正力为本论文第一作者 ，四川大学高分子科学与工程学院的傅强教授和吴凯副研讨员为通讯作者。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202214071

来源：FQ课题组