重磅：奇异金属临界电荷动力学研究登《Science》！

研究背景

奇异金属（SM）是在具有强相关性的量子材料中发现的一种普遍存在的物质状态，通常以不稳定的量子临界（QC）点为中心出现在相图的扇形区域，SM的特性包括比热C/T~–logT的对数温度（T）依赖性，线性-T电阻率(T) ~T (1)，量子临界状态下的自旋动力学已经得到了广泛研究，但由于缺乏合适的实验室探针，对电荷动力学的实验研究甚少，传统上，电荷动力学是用光学光谱学研究的，仅探测电流密度的低动量、无发散的横向分量，根据连续性方程，这些分量不与电荷密度的波动耦合。

电子能量损失谱（EELS）可探测纵向电流波动，但信号中减去声子背景困难，检测低频纵向电荷动力学的经典方法是穆斯堡尔谱法，然而，由于缺乏合适的放射性同位素源，穆斯堡尔法一直无法被广泛应用，基于同步辐射（SR）的穆斯堡尔谱（图1A）可用于广泛的穆斯堡尔同位素，为寿命更短的同位素提供改进的能量分辨率，它可以利用完全极化的SR来选择特定的核跃迁，提供一种解决材料纵向电荷动力学的理想探针。

研究结果

兵库县立大学Hisao Kobayashi、Yui Sakaguchi等报告了使用基于SR的Yb-穆斯堡尔谱直接观察SM中的临界电荷动力学。重费米子金属b-YbAlB4提供了一个用于研究化学计量晶体中在绝对压力下的SM状态的理想平台，在b-YbAlB 4中，核心级x射线研究证实了两种离子构型之间的价态波动导致的中间价态的存在：Yb2+ Yb3++e- ，通常，在重费米子化合物中，这种价态波动太快，无法用穆斯堡尔谱学观察到，但研究发现在SM体系中并非如此。

相关研究工作以”Observation of a critical charge mode in a strange metal”为题，发表在国际顶级期刊《Science》上。

图文速递

一、使用基于SR的穆斯堡尔谱研究电荷波动

穆斯堡尔谱可测量由局部电荷密度变化引起的核吸收线的移动，这个测量的特征时间尺度是核激发态的寿命，在Yb中τ0 ~2.5 ns，在时间上比τ0短得多的电荷波动产生单个运动变窄的吸收线，而在时间上远比τ0长的电荷波动则产生双峰吸收线，对应于Yb离子的两种不同价态（图1C），通过拟合穆斯堡尔吸收线形状，可以检测到时间尺度在~0.1τ0到~10τ0范围内的电荷波动。

b-YbAlB4在没有中间价态调谐的情况下表现出超临界性，应用无穷小磁场B将SM调谐为具有kBTFL ~μBB的FL,(kB、TFL和μB分别是玻尔兹曼常数、FL温度和玻尔磁子)，在环境压力下，T电阻率（T）~T在在温度为0.5和25K之间上的线性斜率对应接近量子饱和的散射速率：Τtr-1=0.4×kBT/h。从而将b-YbAlB4建立为一个具有普朗克耗散的系统，这种异常（T）及其在从环境压力到p*~0.5GPa的宽压力范围内的扩展（图1B）为高精度测量临界电荷波动提供了极好的条件，这可能与更广泛的SM系列相关。

二、测量b-YbAlB4中的电荷动力学

研究了SM体系中的QC行为如何影响电荷动力学。在20K和环境压力下（图2A），穆斯堡尔谱显示出单线特征。在2K下观察到的p<0.7GPa的双峰结构在p~1.2GPa附近合并为单峰，最终在p=2.3GPa时变尖，这是FL的特征（图2B）。

具有正交结构的b-YbAlB4的Yb位点的局部对称性排除双峰结构的核起源，b-YbAlB4中磁序的缺失也消除了磁性和非轴对称四极超精细相互作用的解释，电单极和轴对称四极相互作用的结合-将超精细能量与稀土离子的价态联系起来，是观察到分裂的有效解释，穆斯堡尔线分裂的存在意味着晶体中Yb价的分布，这是由于缓慢的动态电荷波动引起的。

当T<5K和p<0.7GPa时，观察到的双峰结构和谱线展宽必须来源于单个核跃迁，该跃迁由两个不同的Yb电荷之间的波动动态调制（时间依赖的超精细相互作用）（图1C）。使用随机理论分析环境压力下的穆斯堡尔谱，其中单个核跃迁由两个不同的电荷状态调制。预测的光谱（图2A，红线）很好地再现了低T时光谱中的双峰结构，并且随着T的增加，其随后塌陷为单线。

在环境压力下，与电子时标相比，两种不同Yb电荷状态之间提取的波动时间τf异常长，在低于t的冷却下呈现出缓慢的幂律增长（图2C）。

三、缓慢的价态波动

SM的穆斯堡尔谱中观察到的分裂线形状可解释为在b-YbAlB4中的Yb2+和Yb3+类离子态之间异常缓慢的价态波动，观察到的电荷动力学，比普朗克时间及晶格振动的特征时间尺度都慢，预计晶格将绝热地响应相关的电荷再分配，Yb原子的每一个价态升降都被Np声子修饰导致极化子的形成，且使电荷升降的矩阵元素重新规范化，穆斯堡尔谱的分析可直接检查这种情况，使用光谱中吸收成分的T依赖性来确定b-YbAlB4中的兰姆-穆斯堡尔因子，这相当于通常散射实验中的德拜-沃勒因子。b-YbAlB4中的晶格振动更柔和，表明慢电荷波动模式和晶格振动之间的有效耦合增强。

在低于T*的QC状态下，τf产生温度依赖性，偏离了德拜行为（图3A），表明Yb离子量子波动增强。

声子态密度的增强在非弹性中子散射测量中可以观察到，因为声子与电子的电荷密度线性耦合，声子谱中临界费米液体（MFL）分量的出现是电荷波动中MFL行为的指示，通过极化子的形成增强τf对于将电荷波动降低到穆斯堡尔谱所能达到的时间尺度是至关重要的。

观察结果的一种可能解释是Yb2+和Yb3+离子态之间经典价跃迁临界终点的QC调谐。这种具有二阶端点的一阶价转变线在稀土化合物中得到了很好的确立。将这样一个端点调谐到零度，可以解释观测到的穆斯堡尔谱。另一种解释是，观察到的价电子升降模式是与自旋电荷分离相关的SM机制的固有性质，自旋电荷分离随着f电子费米表面的坍缩而发展，这种情况表明，类似的慢电荷波动将在局部莫特定位临界点穆斯堡尔谱中表现出来，比如其他重费米子和铁基超导体中。

结论与展望

基于SR的穆斯堡尔谱，为b-YbAlB4的SM中异常缓慢的电荷波动提供了直接证据，它们的时间尺度比晶格响应的时间尺度长，推断了混合价态中的极化子形成。慢电荷波动模式和晶格的异常振动在压力诱导的费米液体（FL）状态都消失。观察到的慢电荷模式与通常在SM中观察到的线性电阻率有关，各种理论方法表明，之前未知的SM传输性质与普朗克金属的量子流体力学有关。因为局部平衡是在普朗克时间尺度上建立的，检测到的缓慢电荷波动视为不同流体动力学模式的可能特征。这表明，纳秒电荷升降和反常振动并不是b-YbAlB4特有的，而是量子材料SM的普遍性质。

文献链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abc4787.